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这项研究成果为新型高效催化剂体系的设计提供了全新的思路。

不只催化剂,助催化剂也要单原子化!

罗乔反应中,单原子化的Sn-Zn原子对(助催化剂)促进CuO(主催化剂)的催化活性。

不只催化剂,助催化剂也要单原子化!

将孤立的金属原子分散在支撑材料上,就可以得到单原子催化剂(SACs),一种结构单一、性能优异、备受关注的新型催化剂。然而到目前为止,被“单原子化”的几乎全都是具备催化活性的原子,而同样至关重要的助催化剂则常常以纳米粒子的形式出现,很少被单原子化。

如果我们能将助催化剂也制备成单原子形式,是否可以提高主-助催化剂间的协同作用,降低催化系统的结构复杂性,从而进一步提升催化性能,并在理论上更好地理解助剂作用机制?

最近,北京有色金属研究总院、有研粉末新材料股份有限公司、中国科学院过程工程研究所合作研究团队(史琦博士、纪永军副研究员、王立根教授、汪礼敏教授以及苏发兵研究员)在《国家科学评论》(National Science Review,NSR)发表文章,报道了一种含有Sn-Zn原子对助剂的催化体系(Zn1-Sn1/CuO),并阐明了Sn-Zn原子对(助催化剂)促进CuO(主催化剂)催化活性的作用机制。

研究者首先采用简单的水热合成法,将单原子助剂Sn掺杂在CuO表面,然后采用常规浸渍法,对另一种单原子助剂Zn进行锚定,从而制备出Zn1-Sn1/CuO催化体系。

不只催化剂,助催化剂也要单原子化!

Sn1/CuO(A)和0.1Zn1-Sn1/CuO(B)的AC HAADF-STEM图像,红圈中的亮点为单原子位点

X射线光电子能谱、密度泛函理论(DFT)计算等综合显示:单原子Sn掺杂有利于表面Cu空位的形成;Sn、Zn原子倾向于形成Sn-Zn原子对;而单原子Sn、Zn助剂间的协同作用可以改变主催化剂CuO的电子结构、有效增大Cu原子的电子密度,从而促进反应物气体的解离吸附和催化活性相的形成。

接下来,研究者将这种具有新颖结构的催化剂应用于重要的有机硅工业单体合成罗乔反应中,与传统催化剂(助剂以纳米颗粒的形式存在)相比,新催化剂具有更加出色的催化性能。

这项工作揭示了工业催化剂中助剂间的协同作用机制,并为新型高效催化剂体系的设计提供了全新的思路。北京理工大学陈文星博士、湖南大学马建民教授、广东以色列理工学院钟子宜教授和清华大学李亚栋教授为该研究提供了帮助。

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